Một năm sau khi giã từ sự nghiệp thi đấu, Lobanovskyi được mời về làm công tác huấn luyện tại Dnipro Dnipropetrovsk. Sau bốn năm với những bước tiến không đáng kể với đội bóng, Lobanovskyi chuyển đến dẫn dắt câu lạc bộ cũ ông từng thi đấu, Dynamo Kyiv. Ông bắt đầu dẫn dắt câu lạc bộ từ năm 1974, và 15 trong số 17 năm tiếp theo ông dẫn dắt đội bóng, ngoại trừ khoảng thời gian 2 năm từ 1983-1984 ông dẫn dắt đội tuyển quốc gia Liên Xô. Ông đã thành công khi giúp Kyiv phá vỡ sự thống trị của các câu lạc bộ tới từ Nga dưới thời Xô Viết. Lobanovskyi đã dẫn dắt đội bóng giành tổng cộng tám Cúp bóng đá vô địch Xô viết, sáu cúp quốc gia, hai Cúp châu Âu, và một Siêu cúp châu Âu năm 1975.

Trong giai đoạn này, ông cũng thành công khi dẫn dắt đội tuyển Liên Xô, giúp đội bóng dành Huy chương đồng Thế vận hội Mùa hè 1976. Ông được bổ nhiệm dẫn dắt đội bóng chỉ đêm trước khi diễn ra Giải vô địch bóng đá thế giới 1986. Tại đó, ông cùng với các cầu thủ nòng cốt của Dynamo Kyiv đã đưa đội tuyển Liên Xô đứng đầu bảng trước khi thua Bỉ tại vòng 16 đội với tỉ số 3-4 ở hiệp phụ. Tuy nhiên, thành công lớn nhất của ông là giúp Liên Xô giành vị trí Á quân EURO 1988. Tại vòng bảng, Liên Xô đã thắng Hà Lan với tỉ số 1-0, nhưng tại trận chung kết, đội bóng của Lobanovskyi không thể lặp lại điều đó khi thua với tỉ số 0-2.

Theo sau chính sách Perestroika, nhiều cầu thủ xuất sắc nhất của Lobanovskyi trong màu áo của Dynamo Kyiv và đội tuyển quốc gia rời Liên Xô để tới thi đấu ở Tây Âu. Tới World Cup 1990 trên đất Ý, ông đã không thể tạo ra đội hình đội tuyển Liên Xô với bộ khung của Kyiv trước đó. Không thể kiểm soát hoàn toàn được đội bóng, Liên Xô bị loại ngay từ vòng bảng với chỉ một chiến thắng và hai trận thua. Sau thất bại đó, Lobanovskyi quyết định rời Dynamo Kyiv để dẫn dắt UAE với một lời đề nghị rất hấp dẫn. Tuy nhiên, bốn năm mờ nhạt tại đây, ông bị sa thải và tiếp tục có hai năm gắn bó tại đội tuyển bóng đá quốc gia Kuwait.

Vào tháng 1 năm 1997, Lobanovskyi trở lại dẫn dắt Dynamo Kyiv lần thứ ba. Câu lạc bộ vào thời điểm này đã phần nào giảm vị thế. Họ đã bị UEFA loại ra khỏi khỏi các giải đấu châu Âu sau những vụ hối lộ quan chức, và câu lạc bộ cũng thi đấu chật vật tại giải đấu quốc nội. Lobanovskyi đã xoay chuyển để giúp câu lạc bộ phục hồi nhanh chóng. Ngoài việc dẫn dắt đội bóng đến năm chức vô địch liên tiếp, Lobanovskyi đã biến Dynamo Kyiv trở thành một trong những đội bóng xuất sắc nhất châu Âu khi vào tới bán kết Champions League năm 1999. Ông đã được mời về dẫn dắt đội tuyển bóng đá quốc gia Ukraina vào tháng 3 năm 2000, nhưng đã bị sa thải sau khi thua một trận playoff để giành vé đến World Cup 2002.

Lobanovskyi bị đột quỵ vào ngày 7 tháng 5 năm 2002, ngay sau khi Dynamo Kyiv của ông đã đánh bại FC Metalurh Zaporizhzhya. Ông qua đời vào ngày 13 tháng 5 trong khi phẫu thuật não, sau những biến chứng của cơn đột quỵ. Tại trận chung kết Champions League diễn ra ở Glasgow hai ngày sau đó, UEFA đã một phút mặc niệm để vinh danh ông.